后来，周克华回到重庆的集装箱公司当叉车司机，随后又与妻子共同经营中巴车。2001年底的一场车祸，使周克华面临巨额赔偿。在2002年春节与妻子离婚未遂后，周选择了离家出走。中国人民公安大学犯罪心理学专家李玫瑾教授说，周克华是个欲望超强的人，现实却使周克华过着平庸的生活，而他不甘于就此认命。
2004年4月22日中午12点，躲债的周克华，以他闻名于世的残忍方式，扣响了杀人第一枪。
当时，某公司出纳赵峥和会计周光容刚刚在江北区红旗河沟的工商银行取完钱，从台阶上下来10米左右后，周克华从后接近，抵住出纳赵峥太阳穴开枪，赵峥挣扎几下后当场死亡；会计周光容当时正在打电话，子弹打穿手机，从腮帮穿过。
据一位姓龙的市民回忆，周光容站起来后嘴巴和前额血肉模糊，一路滴血向公司走去，一路捂着嘴巴，不断哀号，无法完整吐出一个字。
周克华的初次行凶即已显示他日后一贯的冷静。他不慌不忙掀开米黄色衬衣，将黑色手枪插进腰间的枪套，弯腰捡起女性挎包和纸袋，转身向红旗河沟转盘走去，在钻进转盘地下通道后，突然加速逃跑消失。
周克华犯案的高效与毒辣在之后一再上演，有关“周克华曾经参军/参加特警”的传言不胫而走。8月14日，在周克华被击毙后，长沙专案组介绍，在2004年前，周克华曾在缅甸参加过雇佣军。
2004年12月31日，周克华戴摩托车驾驶员头盔窜至渝州路工商银行石桥铺支行，持枪抢劫1个票款箱后逃逸。款箱中为500元备用金。此次抢劫，因所涉金额较少，且未造成人员伤亡，未引起媒体太大关注。2005年5月16日，上午9点30分，周克华在沙坪坝汉渝路附近再次作案，射杀一对刚从银行出来的夫妇并抢走现金17万元。枪声惊动附近一名过路男子，周克华顺势将其击伤后离开现场。
冷静、克制、下手凶狠、依靠反复犯案既满足生活需求也弥补内心自卑自大。至重庆犯案时，警方对周的性格特点已基本掌握。对于周克华犯案动机，刘忠义说，周克华极为自卑的同时，又极为自尊，“不愿别人瞧不起他，又不想正当劳动，于是劫财。”
